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水凝胶在化学和结构上具有多功能性 ， 是常见的生物材料 ， 可广泛应用在组织工程、药物递送和细胞培养等 。 水凝胶是在溶胶-凝胶转变过程中形成的 ， 该过程可以通过设计不同的触发因素来引发 ， 这些触发因素可以精确控制水凝胶化动力学和水凝胶结构 。 帝国理工学院Molly M. Stevens教授团队对水凝胶设计的最新进展进行批判性概述 ， 并综述了一些触发水凝胶形成的可用方法 。 作者描述了机理 ， 优点和局限性 ， 并基于它们是直接引发凝胶作用（本征凝胶作用）还是通过从中间组分释放凝胶引发剂（间接凝胶作用）提出新的凝胶引发剂分类系统 。 最后 ， 作者评估了这些触发因素在基础和临床生物医学应用 。 该综述有助于为新的水凝胶应用选择触发机制 ， 并引导关于凝胶触发机制的新设计 。
1水凝胶介绍水凝胶被定义为“溶胀剂是水的凝胶” ， 凝胶是“非流体胶体网络或聚合物网络 ， 它们在流体其中膨胀” 。 聚合物网络可以是如胶原蛋白 ， 纤维蛋白 ， 琼脂糖或藻酸盐等天然材料 。 它们通常具有良好的生物相容性和生物降解性 ， 但也可能带来免疫原性 ， 批次间差异以及机械性能较差等问题 。 合成的聚合物可解决这些问题 ， 如基于聚乙二醇（PEG） ， 聚丙烯酰胺（PAM）或聚乙烯醇（PVA）的聚合物 。 合成聚合物的设计更具灵活性 ， 易于功能化和机械性能易改善 ， 但它们缺乏可生物降解性 。
2不同的凝胶网络2.1共价键聚合物链之间的共价键形成网络结构 ， 该结构以足够的交联密度通过表面张力将水包封 。 对于生物医学应用 ， 最常见的键是由“点击化学”反应形成的键 ， 因为这些键可在环境条件下快速交联 。 如铜催化的或应变促进的叠氮化物-炔烃环加成反应 ， 迈克尔供体和受体的迈克尔加成反应 ， 硫醇-烯反应 ， [4+2
环加成反应和二硫键的形成 。 共价交联也是形成聚合物--纳米颗粒水凝胶的一种途径 。
2.2静电相互作用水凝胶网络也可以通过静电相互作用来稳定 。 例如 ， 金属-海藻酸盐水凝胶由螯合到相邻生物聚合物链上的羧酸盐的二价阳离子（例如Ca2+ ， Mg2+ ， Ba2+）组成 。 三价阳离子（例如Al3+ ， Fe3+）可以与三个羧酸根基团相互作用形成更紧密的网络 ， 从而生成具有高机械性能的金属-藻酸盐水凝胶 。 其他能够形成离子交联水凝胶的生物聚合物包括壳聚糖 ， 果胶 ， 纤维素 ， 和聚半乳糖醛酸钠 。 水凝胶也可以通过凝聚 ， 即在水性介质中带相反电荷的聚合物的液相-液相分离而生成 ， 该过程主要由静电相互作用驱动 。
2.3其他非共价相互作用水凝胶可以通过嵌段共聚电解质形成 ， 其中离子嵌段赋予水溶性 ， 而疏水嵌段则通过疏水作用驱动网络形成 。 非共价水凝胶也可以由两亲物形成 ， 利用如疏水作用、氢键、π-π相互作用和范德华相互作用进行凝胶化 。 这些系统通常需要疏水性和亲水性之间达到微妙的平衡才能生成水凝胶 。 如果两亲物疏水性太强 ， 则不能溶于水；如果其亲水性太强 ， 则没有促进自组装的驱动力 。 在中间条件下 ， 这些两亲物通常会通过非共价交联或缠结在形成网络结构之前组装成各向异性结构 。 组装是由分子之间的相互作用受疏水作用、氢键、π-π相互作用和范德华相互作用驱动的 。
2.4复杂的互穿网络由两个或多个互穿的聚合物网络组成的杂化系统可以提供介于组成水凝胶之间的物理和机械性能 。 在某些情况下 ， 可以通过组合短链聚电解质和长链共价网络形成双网络水凝胶来提高机械性能 。 拉伸载荷时 ， 短链网络中的键解离会耗散能量 ， 而长链网络会扩展以承受变形应变 。 因此 ， 可以将双网状水凝胶设计为具有极高的弹性模量、破坏压缩应力和撕裂断裂能 。 通过使用具有非共价交联的短链网络 ， 可以从应用变形中获得更大的恢复 。
3内在水凝胶触发器内在触发因素是通过直接改变基础材料的物理化学性质或通过直接加速交联过程而引发水凝胶化过程的因素（图 1A） ， 包括温度、成分混合、pH的变化、氧化态变化、酶添加和电磁辐射 。
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