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亮点
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超薄面内1T-2H MoS2异质结构同轴排列在3D CF上 。
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1T-2H超薄异质结构表现出惊人的结构稳定性 。
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我们的ASC设备具有81.4 Wh kg-1的超高能量密度 。
哈尔滨工程大学
摘要
金属1T MoS2由于其固有的优异导电性和高电化学活性 ， 是一种很有前途的超级电容器负极候选材料 。 然而 ， 它非常不稳定 ， 难以通过常用方法大量合成 。 在此 ， 结构稳定的超薄（1-3层）面内1T-2H MoS2异质结构已通过用于超级电容器和电催化的简便水热方法在三维碳纳米纤维（MoS2/CF）上进行了合理调制和同轴排列 。 受益于独特的异质结构 ， MoS2/CF复合材料在空气中储存超过36个月后表现出惊人的稳定性 ， 没有明显变化 。 此外 ， 它还具有310 F g-1的高比电容和100 mV s-1下78%的显着倍率性能 。 制造的非对称超级电容器在1 M Na2SO4溶液中提供了令人印象深刻的81.4 Wh kg-1能量密度 ， 这归因于高比电容和2 V的大工作电压范围 。 此外 ， MoS2/CF复合材料还表现出增强的析氢电催化活性在10 mA cm?2下具有194 mV的低过电位的反应 。 这项工作可能会促进未来高性能双功能能量转换和存储系统的发展 。
一、简介
如今 ， 由于传统化石燃料的快速枯竭和环境污染 ， 保持能源与环境的平衡仍然是一个巨大的挑战 。 因此 ， 设计最先进的能量转换和存储设备迫在眉睫 。 作为一种新兴的储能系统 ， 超级电容器因其卓越的功率密度、出色的循环稳定性和环境友好性而引起了极大的兴趣 。 尽管如此 ， 与可充电电池和燃料电池相比 ， 超级电容器目前仍存在能量密度较低的问题 ， 严重限制了其商业应用 。 在影响超级电容器能量密度的重要因素方面 ， 通过延长电池电压和/或提高负极和正极的比电容来提高能量密度已经引起了相当大的兴趣 。 毫无疑问 ， 制造非对称超级电容器(ASC)已被证明是提高工作电压窗口的有效策略 。 此外 ， 各种通过双电层电容存储电荷的多孔碳材料通常用作ASC的负极 ， 其比电容明显低于法拉第赝电容正极 。 因此 ， ASC器件的比电容强烈依赖于负电极的比电容 。 为此 ， 非常需要通过探索和开发具有高法拉第赝电容的新型负极材料来显着提高ASC的比电容 。
近年来 ， 由于其独特的层状结构和优异的电化学性能 ， 越来越多的工作致力于设计各种过渡金属二硫属化物负极 ， 如WS2、VS2和MoS2 。 其中 ， MoS2引起了相当大的兴趣 ， 并且由于其广泛的负电位范围和相对较高的比电容 ， 特别是在中性电解质中 ， 因此成为一种很有前途的负极候选材料 。 各种结构的二硫化钼已被用作超级电容器的负极 ， 如纳米球、纳米多孔薄膜、纳米花等 。 然而 ， MoS2通常具有低电导率、缓慢的离子/电子传输动力学以及由层间范德华力引起的严重团聚和自重堆积 。 为了解决这些问题 ， 将MoS2与导电但坚固的载体（例如碳纳米管、石墨烯和其他碳材料）集成以可控地构建具有丰富开放通道和高度暴露边缘位置的三维（3D）分层结构似乎是可行的 。 离子 。
另一方面 ， 目前开发的大多数MoS2材料是三棱柱2H相 ， 相对稳定 ， 但活性位点和半绝缘性不足 ， 单层带隙约为1.9 eV ， 导致导电性较差 。 因此 ， 2H MoS2在超级电容器中的实际应用受到严重阻碍 。 众所周知 ， 扭曲的八面体1T MoS2是金属的 ， 导电性是2H相的107倍 。 此外 ， 与半导体2H相相比 ， 由于基面高度暴露 ， 1T相显示出更多的电活性位点 。 不幸的是 ， 1T相MoS2非常不稳定 ， 倾向于转变为更稳定的2H相 ， 导致电化学性能恶化 。 此外 ， 1T相MoS2通常是通过在惰性气氛中脱层Li+离子嵌入的2H相来制备的 ， 这非常复杂 ， 浪费时间并且使用危险的有机锂试剂进行操作很危险 。 在这方面 ， 通过相工程提高MoS2的电化学性能非常有希望 。
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